Kiedy Ojczyzna znalazła się w potrzebie zawołał wewnętrzny głos i młody Andriolli wziął udział w Powstaniu Styczniowym 1863 r. w oddziale legendarnego płk Ludwika Narbutta, do którego Andriolli dołączył pod koniec lutego (lub na początku marca) 1863 r. wraz z zorganizowaną przez siebie grupą kilku¬dziesięciu ochotników rekrutujących się z młodzieży wileńskiej. Przeszedł on następnie cały szlak bojowy Oddziału. 16 lutego 1863 r. brał udział w ataku na pociąg pod Marcinkańcami i odbił wiezionych rekrutów. W dniu 9 marca 1863 r. w okolicach stacji kolejowej Rudziszki bił się wraz z całym Oddziałem z trzema rotami piechoty i sotnią kozaków. Wiosną 1863 r. wraz z partią Narbutta operował w Puszczy Nackiej między Lidą a Oranami. Kolejne zwycięskie bitwy i potyczki stoczone pod Dubiczami 10 kwietnia, pod Piłownią i na uroczysku Laksztuć pod Kowalkami nad jeziorem Dumbla 20 kwietnia, przyczyniło się do powstania legendy o niezłomnym pułkowniku i jego walecznych podkomendnych. 5 maja 1863 r. w okolicach jeziora Pielasa koło Dubicz wojska rosyjskie dzięki zdradzie, której dopuścił się Adam Bazylewicz Karpowicz, zorganizowały zasadzkę na Oddział Narbutta. W wyniku zaciętej bitwy Oddział został rozbity. Podczas bitwy Narbutt został kilkakrotnie ranny.
Pierwszą ranę otrzymał w nogę jednak podtrzymywany przez sześciu wiernych towarzyszy kierował bitwą dalej zagrzewając towarzyszy słowami: „Tylko z godnością panowie”. Ugodzony powtórnie kulą w pierś - zawołał: „Zostawcie mnie, już umieram, ratujcie się kto może”. W tych ciężkich chwilach przy dowódcy zawsze był obecny Andriolli. Według legendy to właśnie on miał na własnych rękach wynosić z pola walki Narbutta. Śmiertelnie ranny w szyję Narbutt, złożony na mchu leśnym skonał ze słowami na ustach: „Dulce est pro patria Mori” (O jak słodko umierać za Ojczyznę). W czasie tej walki Andriolli został ranny w lewe ramię. Po krótkiej kuracji udał się na Kowieńszczyznę, gdzie jeszcze trwało powstanie. Ukrywał się pod nazwiskiem Malinowski, a następnie Brzozowski. Ochotników do walki szukał w karczmach, zajazdach i nad Niemnem. Nocował w stogu siana, zaledwie kilka wiorst od Kowna. Gdy agitatorem zaczęła interesować się rosyjska policja, ucieczka z Litwy stała się po prostu koniecznością. Andriolli trafił do Petersburga, gdzie został w październiku aresztowany. 1 lutego 1864 r. uciekł z więzienia „po południu, w czasie przechadzki ogólnej, pod okiem straży”. W przebraniu księdza dotarł do Rygi, skąd odpłynął statkiem do Kopenhagi a następnie do Londynu i w czerwcu do Paryża. Na tym jednak nie kończyły się „powstańcze” dzieje artysty.
Do kraju próbował powrócić latem 1866 r. jako emisariusz Komitetu Emigracji Polskiej. Przez Szwajcarię, Niemcy, Austrię, a następnie drogą morską przez Morze Jońskie, Ateny i wybrzeże bałkańskie dotarł do Konstantynopola. Tutaj Andriolli spotkał się z dr Tadeuszem Oksza-Orzechowskim, agentem dyplomatycznym Rządu Narodowego i jednocześnie agentem wywiadu tureckiego. Z Konstantynopola przez Morze Czarne, Krym, Odessę, Mołdawię dotarł na Podole. Tam został zdradzony przez przewodnika i aresztowany. Wraz z towarzyszem podróży Tomaszem Gregutowiczem trafił do twierdzy w Chocimiu. I tym razem próbował uciec. W nocy wyłamali kratę w oknie i opuścili się na ziemię po związanych prześcieradłach. Gregutowicz uciekł a Andriollego ponownie jednak schwytano, skatowano i wysłano do Wilna gdzie czekał na niego wyrok za udział w powstaniu styczniowym. W lipcu 1868 r. sąd w Wilnie skazał go na 15 lat katorgi za „zbrojny udział w powstaniu, pełnienie obowiązków komisarza władz rewolucyjnych na gubernię kowieńską, wreszcie przedzieranie się nielegalne do kraju w roli emisariusza”. Ponadto postanowiono „przestępcę politycznego Elwira Andriolli pozbawić wszelkich praw...” We wrześniu 1868 r. Andriolli dotarł do Wiatki. W międzyczasie wyrok sądu wojennego z piętnastu lat katorgi i pozbawienia praw, został zamieniony na zesłanie w głąb Rosji. W czasie zesłania, w Wiatce i powiecie, Andriolli „odnowił prawie wszystkie cerkwie /…/,we dwa lata, które przebył w tym mieście, namalował bardzo dużo i pozostawił po sobie niezatarte wspomnienie jako człowiek olbrzymiej pracy”. Ułaskawiony w 1871 r. (po ogłoszeniu 12 maja 1871 r. częściowej amnestii z okazji urodzin Wielkiego Księcia Jurija Aleksandrowicza) przyjechał do Warszawy, gdzie pracował jako ilustrator czasopism (m.in. Tygodnika Ilustrowanego, Kłosów, Biesiady Literackiej) oraz utworów literackich.
Szczególnie znane są jego ilustracje do I wydania „Pana Tadeusza” i „Konrada Wallenroda” Adama Mickiewicza, wykonane w latach 1879–82, „Lilli Wenedy” Juliusza Słowackiego, „Meira Ezofowicza” Elizy Orzeszkowej i „Starej Baśni” Józefa Ignacego Kraszewskiego. Sam Andriolli nie cenił swoich ilustracji szczególnie wysoko, być może pod wpływem niezbyt przychylnego przyjęcia przez krytykę ilustracji do „Pana Tadeusza”. Niektórym podobały się one tak bardzo, że zapragnęli mieć rysunki na własność. W 1881 r. warszawski bankier i przemysłowiec Jan G. Bloch nabył 10 spośród nich jako dar dla żony.
W latach 1883-86 pracował w Paryżu, wykonując ilustracje m.in. do dzieł Szekspira i powieści J. F. Coopera. Praca ta przyniosła mu uznanie i międzynarodową sławę. Malował również obrazy, m.in. dla kościołów w Kałuszynie, Karczewie i Kownie. Do 1880 r. kilkakrotnie przyjeżdżał do Nałęczowa, rysował jego pejzaże. Od 1880 r. zamieszkał w Brzegach, tj. wykupionym z parcelowanego folwarku dóbr otwockich Kurtzów w Anielinie, 202 hektarowym terenie nad Świdrem (rejon dzisiejszej ul. Wierzbowej i Zacisznej w Otwocku). W swojej posiadłości nad Świdrem wybudował oprócz swojej willi również kilkanaście domów na wynajem wg własnych projektów, nadając im specyficzny styl, oscylujący pomiędzy ludowym budownictwem mazowieckim, zabudową rosyjskich miast i alpejskimi schroniskami, dla którego określenia upowszechniła się nazwa „świdermajer”. Pod koniec swojego życia artysta szczególnie polubił Nałęczów, do którego często przyjeżdżał. Tu też - w krajobrazie Nałęczowa i okolic - szukał inspiracji dla swoich prac malarskich.
Lubił portretować pięknie położone miasteczko, jego okolicę, jak również konie arabskie ze stadniny hrabiego Wincentego Łosia. Oprócz pracy artystycznej prowadził w Nałęczowie intensywne życie towarzyskie. Często spotykał się z Henrykiem Wiercieńskim - powstańcem z 1863 r., czy Franciszkiem Bagieńskim - uczestnikiem Wiosny Ludów na Węgrzech. Byli oni przyjaciółmi, którzy mieli o czym ze sobą rozmawiać. Michał Elwiro Andriolli zmarł w Nałęczowie i spoczywa na tamtejszym cmentarzu, w cieniu lip - zgodnie z jego ostatnią wolą. W 2000 r. dla uczczenia pamięci artysty Szkoła Podstawowa nr 6 w Otwocku wybrała go jako swojego patrona. Jego imieniem została nazwana główna ulica w Otwocku, maleńka uliczka, łącząca ulicę Kolejową z ulicą Żeromskiego w Nałęczowie i rondo w Józefowie.
Jako ciekawostkę można przytoczyć fakt, iż 30 czerwca 2000 r. Poczta Polska wprowadziła do obiegu sześć znaczków pocztowych emisji „Bohaterowie Pana Tadeusza”. Przedstawiono na nich główne postacie i sceny z poematu - według rysunków Michała Elwiro Andriollego, rytowanych przez Andrzeja Zajkowskiego, ilustrujących wydanie lwowskie z 1881 r. (wartości 70 gr: 1 - Gerwazy i Hrabia, 2 -Telimena i Sędzia; wartości 80 gr: 1 - Wojski, 2 - Ksiądz Robak, Sędzia, Gerwazy; wartości 1,10 zł: 1 - Jankiel, 2-Zosia i Tadeusz).